追光逐电：二维激子光电特性的动态调控

1、背景介绍

在现代信息技术和光电子学领域，探索新型物理效应及其应用成为推动科技进步的关键动力。在摩尔定律逼近物理极限背景下，探索突破传统半导体材料限制的新型材料和技术尤为重要。激子作为电中性、类氢型玻色子准粒子，有望结合电子和光子优势，促进光电系统互连，在下一代光电子学器件中展现巨大潜力。

由于量子限域效应、介电屏蔽作用减弱，二维TMDs半导体中的激子具有纳米级的玻尔半径和高束缚能（高达500 meV），使激子器件集成、室温操控激子等成为可能，并且反演对称破缺和自旋轨道耦合导致二维激子存在能谷自旋，可以取代电荷和自旋作为信息编码和处理的新路径。因此，二维激子器件（如激子回路、开关、晶体管和传感器等）继半导体量子阱激子物理与器件后在过去10余年成为新的研究热点。

本文综述了近年来二维TMDs半导体材料中激子光电特性主动调控研究进展。如图1所示，首先通过探讨声表面波（SAW）、粒子辐照、探针诱导、相变调控等多种主动调控技术，随后阐述其对激子动力学以及器件光电特性的实时有效调控，展望二维TMDs半导体材料激子光电特性主动调控在光电子学和光传感等领域的应用前景。

图1 二维TMDs激子主动调控方法、实验现象、物理机制及应用

2、主动调控二维激子的方法

2.1声表面波调控技术

SAW的生成、检测和控制主要依赖于叉指换能器（IDTs）。如图2（a）所示，IDTs由周期性排列的金属指状电极组成，在外部电场影响下，压电晶体的偶极子在特定方向重新定向，进而使其表面产生方向性的机械变形波并向前传播。二维激子对应力场和压电场具有敏感的响应特性，而SAW波器件可以同时产生周期性动态应力场和压电场，因此可以利用SAW实现动态调控二维激子输运及超快动力学过程。该调控方法具有非侵入性、可逆性和实时性的特点，能够在不改变材料本身性质的前提下实现动态调控。

图2 SAW调节二维激子传输。（a）SAW器件示意图；（b）单层WSe2的时空映射（左图）及相应剖面（右图）；（c）不同延迟时的光生激子示意图（左图）以及相位同步演化的高斯峰位置与延迟时间关系（右图）；在SAW关闭（d）和开启（e）时，双层WSe2的空间PL映射（左图）和PL图像（右图）；（f）由压电场诱导的导带和价带势能波动示意图（左图）以及II型能带调制示意图（右图）

2.2 辐照调控技术

二维材料中的缺陷（如空位、掺杂和杂质）可以显著影响其电子和光学性质，通过粒子辐照技术，可以在TMDs中主动引入或调控缺陷，通过缺陷工程来进一步优化材料的性能，具有操作简单、等优点。在二维材料主动调控中常用的辐照种类有离子辐照、电子束辐照、γ射线辐照、中子辐照、激光辐照等。

二维TMDs 半导体材料的光致发光（PL）光谱对缺陷具有高灵敏性。Chow等使用等离子体辐照WS2单层，由于电子束德布罗意波长较短，可以引入原子尺度缺陷。图3（a）和图3（b）分别为单层WS2的显微图像和未经等离子体处理的高分辨透射电子显微镜（HR-TEM）图像，可以观察到高质量单层WS2高度规则的晶格结构，证明其无明显缺陷。图3（c）为经过大约10 s等离子体辐照处理后单层WS2的HR-TEM 图像，圆圈标示了在晶格中引入的原子尺度点缺陷，与其他晶格点对比相对较暗，表明可能产生了S或W原子空位。此外，辐照后单层WS2［图3（e）］的PL光谱中存在与缺陷相关的光谱峰，能量比中性激子峰能量低~0.1 eV［图3（g）］，该缺陷PL 峰随着缺陷增加而增强。如图3（g）所示，实线光谱来自PL积分图像中实心圆圈内的区域，虚线光谱来自由虚线圈出的区域，等离子体处理持续约30 s，比例尺为2 μm。研究表明，另一种类型的电离辐射——α粒子与二维材料相互作用也会产生类似现象。如图3（d）所示，α粒子辐照后，PL谱中与缺陷相关的束缚激子XB出现，强度与辐照剂量成正比。值得注意的是，自由激子X0的PL强度也有所提高，可能是由于辐照引入的缺陷提供了电子-空穴对复合新路径。基于纳米俄歇（Nano-Auger）电子谱可进一步确认材料表面产生的缺陷主要为S空位：辐照后俄歇电子谱中硫（S）峰强度降低［图3（f）］。

图3 二维TMDs中激子PL的辐照调控

2.3 探针调控技术

相比于传统图案基底施加应力的方法，借助动态可调的原子力显微（AFM）探针诱导局部应力梯度，可实现激子输运及超快动力学的精确操控。AFM探针可与其他技术结合实现更加多元高效的激子动力学调控。结合AFM与针尖增强光谱技术，研究者已开发出多种精确调控二维TMDs材料光电特性的装置，如图4所示。

探针主动调控方法允许在纳米尺度上精确操控激子行为，具有很高的空间分辨率，在前沿基础物理研究中具有重要应用，但是由于复杂的实验配置和特殊的探针结构，难以应用于集成光电功能器件开发。

图4 AFM探针诱导二维材料应变主动调控。（a）测量装置示意图；（b）WS2单层光学显微图像；（c）悬浮二维半导体调控示意图；（d）空间能量分布变化示意图；（e）Au纳米间隙装置；（f）探针调控单层WSe2气泡区域示意图；（g）TMDs单层材料在纳米间隙上的模拟应变分布；（h）单层材料的局部压力和应变；（i）单层WSe2（左图）和MoS2（右图）TEPL光谱；（j）探针诱导自由激子能量漂移的空间分布（左图）及PL发光强度空间分布图（右图）

2.4 相变调控技术

相变材料为二维TMDs半导体材料物理性质的调控提供了一种无须化学或机械处理的新途径，操作简单，且可通过外部温度控制实现可逆调节。典型相变材料VO2在不同温度或光场下可以从绝缘体相（M1相）转变为金属相（R相），与二维TMDs半导体异质集成可有效调控二维激子动力学与光电特性。

图5（a）展示了VO2从绝缘体相的单斜晶体结构到金属相的四方晶体结构的转变。在绝缘体相中，原子排列较为紧密，呈现出明显的单斜晶体结构；而在金属相中，原子间距增加，呈现出更为规则的四方晶体结构。上述过程可通过加热和冷却可逆地实现。图5（c）和图5（d）展示了VO2相变引起单层MoS2上的拉伸应力及其对A1g模式的拉曼频移。上述拉曼频移是电子-声子相互作用增强和应力影响晶格振动模式的直接结果，进一步揭示了基于VO2相变对二维TMDs 物理性质调控的潜力。图5（e）~（f）展示了PL 强度变化的实验结果，随着温度的上升，在VO2基底上的二维材料PL发射强度不断增强。在MoS2/VO2/SiO2/Si结构中，图5（h）和图5（i）描述了入射激光和PL光通过MoS2层后，在不同界面发生反射和折射的过程，入射光波和反射光波发生干涉，增强或减弱了MoS2层的局部电场，从而影响其吸收和发射特性。

图5 二维材料的相变调控

3、总结和展望

本文深入探讨了二维TMDs激子的主动调控技术，包括SAW调控、粒子辐照、探针诱导和相变调控等方法。上述技术通过精确控制激子的动力学过程，显著提升了基于TMDs的光电子器件性能。

尽管二维TMDs激子主动调控已取得显著进展，但是不同的调控技术各有优势和局限，需要结合具体的应用需求和操作条件，综合考虑并选择合适的方法。此外，激子传输路径与距离的精确控制，依赖于的微纳加工技术。发展高精度且可大规模生产的加工技术，对于激子器件的商业化和实用化至关重要。同时，二维激子物理机制的深入理解也需要进一步探索。通过持续的研究和技术创新，克服现有挑战，进一步推动激子技术在光电子学等领域的实际应用，将为后摩尔时代的器件发展提供新的动力。

参考文献： 中国光学期刊网

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