三维铌酸锂非线性光子晶体的实现

　　2018年，祝世宁团队采用飞秒激光直写方法制备了一种三维 LN NPC结构，通过优化激光参数有选择性地擦除LN晶体的非线性系数 。其物理机制可以理解为：通过激光照射降低结晶度，这已在加工区域内所测量的透射电子显微镜(TEM)衍射图和微拉曼信号中得到了证实。

　　非线性相互作用波在周期性极化的LN晶体中即可以通过反向铁电畴进行相位调制，也可以在激光加工的LN晶体中进行空间幅度调制。在理想情况下，加工区域中会形成非晶结构，这可以将非线性系数减小为零。当非线性系数被周期性地擦除时，二次谐波场在第一个相干长度Lc中增加，在第二个相干长度Lc中保持不变，然后重复这种能量增加的模式。如图[1(a)]中的蓝线所示。

　　尽管激光直写LN晶体的理论转换效率是理想的电极化非线性晶体的理论转换效率的四分之一，但与相位失配的情况相比，仍有显著提高[图1(a)]。与激光极化方法相比，此激光工程的要求更容易满足，尤其是沿深度方向的工程要求。

　　更重要的是，该技术可用于在包括LN晶体在内的大多数非线性材料中制造任意三维NPC结构[图1(b)]。

　　图1 (a)全相位匹配、基于极化LN晶体的QPM、基于激光直写LN晶体的QPM与相位失配的比较;(b)飞秒激光直写实现的三维非线性光子晶体结构示意图

　　波导集成三维准相位匹配结构

　　2020年，德国Denz课题组也采用激光擦除的方法在LN波导中制备了3D非线性结构，如图2所示。研究者将波导纤芯设计成两部分[图2(c)]或四部分[图2(d)]，进行并行的多波长频率转换，从而实现结构的紧凑设计。与非线性光子晶体相比，将3D QPM结构集成到波导中可提高转换效率。

　　图2 (a)QPM波导设计原理图;用于调制QPM波导芯内部 非线性的方案：(b)一个周期(A)，(c)两个周期(A，B)和(d)四个周期(A，B，C，D)

　　铁电钛酸钡钙三维非线性光子晶体研究

　　2018年，徐天翔等人使用自发畴结构调制的BCT晶体实现了3D QPM过程，之后通过飞秒激光直写技术在BCT晶体中直写三维畴结构，实现了3D QPM过程。

　　天然生长的钙钛矿结构铁电晶体BCT晶体内部存在着沿三个方向分布的180°铁电畴，可为QPM过程提供三维倒格矢。通过化学腐蚀的方法对晶体表面进行腐蚀(不同取向的铁电畴腐蚀速率不同)，利用晶体表面的凹凸分布情况表征晶体的畴结构，可以直观地观察到晶体的畴结构分布，进而可对晶体的3D QPM过程进行预测。

　　图3 自发畴结构调制的BCT晶体样品表征。(a)c切向的BCT晶体腐蚀后的畴结构扫描电子显微镜(SEM)照片;(b)a切向的BCT晶体腐蚀后的畴结构SEM照片;(c)BCT晶体中随机畴宽度的统计分布结果;(d)BCT晶体中随机三维堆垛畴的结构示意图

　　具有自发畴结构的BCT晶体虽然可以实现3D QPM过程，但是畴结构具有随机性，倍频转化效率低，且无法实现高阶倒格矢参与的QPM过程，因而需要制备可以调控的三维铁电畴结构。

　　前面提到，目前可以使用飞秒激光直写技术直接在BCT晶体中加工三维铁电畴结构，从而得到了畴结构可控的3D NPC。

　　图4 (a)飞秒激光脉冲在BCT晶体中制造的3D铁电畴图案的切伦科夫二次谐波显微照片;(b) 的三维畴结构调制的共线倍频光功率随基频光功率的关系图(空心点为实测值，实线为二次拟合曲线)。插图：倍频光功率随波长的响应规律(红色实心点为实验值，黑色曲线为理论计算值)

　　以共线相互作用为例，研究者对飞秒激光直写三维畴结构获得的NPC中倍频光的转换效率进行了研究。在畴结构厚度为128 μm和纵向周期为256 μm的晶体中进行表征，结果表明，当基频光的峰值功率为35 kW，倍频光波长为670 nm时，获得的倍频光的峰值功率为2.3 W[图4(b)]。

　　对共线准相位匹配中倍频光的功率随波长的变化规律进行测量，实验结果与理论结果相吻合[图4(b)插图]。

　　图5 BCT晶体畴结构的可擦除特性。(a)BCT在居里温度以下退火后的切伦科夫二次谐波显微图像;(b)BCT在居里温度以上退火后的切伦科夫二次谐波显微图像

　　此外，研究人员还进行了BCT晶体3D铁电畴结构的可擦除特性研究，将激光加工后的具有畴结构的样品进行退火处理，当退火温度达到居里温度120 ℃并缓慢降低至室温时，畴结构会被擦除[图5(b)]。

　　自然生长的钽铌酸钾钙钛矿铁电体中的三维非线性光子晶体研究

　　天然形成的KTN晶体显示出丰富的倒格矢，如图6所示，打破了传统极化非线性光子晶体对入射光偏振方向和晶体方向的严格要求，被广泛用于需要产生和控制新频率光的领域。并且KTN晶体很容易与激光写入技术兼容，这意味着有可能创建分层非线性光学调制。因此，这种钙钛矿铁电体中的三维非线性光子晶体在光通信、非线性成像和片上信号处理中具有广泛的应用。

　　图6 样品表征。(a)偏光显微镜下KTN晶体a-b面铁电畴结构图像;(b)KTN晶体180°随机畴的周期长度统计分布结果

　　结论与展望

　　准相位匹配技术利用二阶非线性系数的周期调制结构，将倒格矢引入频域内参与相位匹配过程，以弥补非线性光学过程中的相位失配，从而实现能量在相互作用光波间的高效转换，具有灵活多变的技术特点，己被广泛应用于多个领域。

　　近年来，研究者不仅发现了具有自发三维畴结构的晶体，还利用激光加工技术人工获得了三维非线性光子晶体，并利用波导结构提升了转换效率。

　　但是目前倍频激光输出的光束质量尚无长足进步，现阶段研究都是局限于激光的转换效率方面，下一步需要在提高转换效率的同时使用恰当的方式提高输出光束的光斑质量，以获得更广泛的应用。

　　相信在各位研究者不断的努力下，三维准相位匹配应用的范围会越来越广，并出现更加丰富多彩的物理现象。

参考文献： 中国光学期刊网

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